Fudan University School of Data Science

在材料科学与计算物理研究中，准确预测材料的电子激发性质，是理解其光电特性和探索新型功能材料的重要基础。GW 方法因具有较高的计算精度，被广泛应用于分子、固体、低维纳米结构等体系的电子激发能计算。然而，传统平面波 GW 方法面临计算量大、内存需求高等挑战，体系规模一旦扩大，往往需要依赖高性能计算集群甚至超级计算机。

针对这一难题，复旦大学大数据学院邵美悦教授与中国科学技术大学胡伟教授等组成的合作研究团队，将插值可分密度拟合（ISDF）、Sherman–Morrison–Woodbury（SMW）矩阵公式和 Cauchy 围道积分相结合，提出低秩 GW 计算新策略。该方法将关键运算的理论复杂度降低至三次方标度，在测试中实现屏蔽 Coulomb 相互作用构造环节最高 50 倍以上加速，并在单个计算节点上完成含 10648 个原子的体系计算，为开展大规模高精度电子激发模拟提供了新的技术路径。

研究成果以“Low-rank inversion for single-node 10,000-atom plane-wave GW calculations”为题，发表于国际物理学期刊《Physical Review Letters》。论文以静态 COHSEX 近似展示万原子量级计算性能，同时在补充材料中给出向全频率 G₀W₀ 方法及多  点情形推广的理论推导与验证。

十余年持续探索：从低秩思路到算法框架

此次突破的研究脉络可以追溯至 2014 年。彼时，刘芳教授和杨超教授将 SMW 矩阵公式引入 GW 计算，尝试通过低秩矩阵恒等式简化屏蔽 Coulomb 相互作用的求逆过程，为降低计算开销提供了新的思路。此后，胡伟教授借鉴鲁剑锋教授、应乐兴教授提出的张量超收缩（THC）方法，进一步发展插值可分密度拟合（ISDF）算法，使高维密度表示能够借助少量辅助基进行压缩。这一技术路线经历了持续积累与检验。2018 年，相关团队将 ISDF 用于 Bethe–Salpeter 方程（BSE）计算，验证低秩压缩处理激发态问题的可行性；2021 年，ISDF 进一步应用于 GW 计算。2024 年，胡伟教授的相关研究又在平面波密度泛函理论（PWDFT）框架下推进至超万原子体系，成果入选国际高性能计算会议 SC24。

图 1  相关研究的技术发展脉络与阶段性成果

随着研究推进，如何在复杂矩阵运算中保持低秩结构、严格控制误差并完成可扩展的算法实现，成为进一步突破的关键。2019 年，胡伟教授邀请复旦大学邵美悦教授及其学生周正邦参与合作研究。团队围绕理论推导、算法设计、误差分析与程序实现持续攻关，逐步形成面向大规模平面波 GW 计算的完整方法框架。

方法创新：协同突破 GW 计算的两大瓶颈

传统平面波 GW 计算的主要困难集中在两个环节：一是四中心电子排斥积分需要对高维密度进行显式处理，计算成本随体系规模迅速增加；二是构造屏蔽 Coulomb 相互作用  时，必须处理极化率、介电矩阵及其求逆，带来显著的计算和存储负担。两者共同限制了 GW 方法向更大原子体系拓展。

研究团队的解决方案，是让“低秩压缩”贯穿计算流程。首先，通过 ISDF 将原本需要在庞大平面波网格上表示的轨道配对密度，压缩到一组数量较少的插值点与辅助函数上，从源头减少四中心积分的计算量；其次，借助 SMW 公式，直接利用低秩结构重写屏蔽 Coulomb 相互作用的表达式，避免对大规模介电矩阵进行传统形式的显式求逆。

针对占据态与非占据态双重求和带来的复杂度瓶颈，团队进一步引入 Cauchy 围道积分，将部分高成本求和转化为复平面上的积分计算，并利用合适的积分路径和自适应求积控制误差。三种策略相互配合，使方法主要计算环节实现三次方标度，同时显著降低内存需求。

图 2  传统平面波 GW 流程与研究提出的低秩计算策略对比

精度与适用性验证：提速的同时保持计算可靠性

计算效率的提升需要以数值可靠性为前提。研究团队从数学理论和数值实验两个层面开展验证，证明在所建立的低秩近似框架下，自能误差可由密度近似误差进行控制；对于 Cauchy 围道积分，其求积误差还可随积分节点数增加而快速衰减，为算法精度提供了理论保证。

在典型材料体系的数值测试中，团队选取 Si₆₄ 和 (SrTiO₃)₈ 等体系，对低秩压缩的影响展开评估。以 Si₆₄ 为例，当 ISDF 比例设置为 16.0 时，相关自能计算误差可控制在约几十毫电子伏（meV）量级。与常用 GW 计算程序 BerkeleyGW 进行比较的结果也表明，低秩方法能够在大幅降低计算开销的同时，较好地保持准粒子能量与带隙结果的一致性。

该框架不仅针对 COHSEX 静态近似。对于包含频率依赖的全频率 G₀W₀ 计算，团队进一步采用轮廓变形等处理方式，将低秩近似推广至频率和动量相关的极化率、屏蔽 Coulomb 相互作用及自能计算。论文补充材料给出了相应公式、复杂度分析及收敛性测试，表明这一策略具有拓展至动态 GW 计算与多  点体系的潜力。

性能突破：50 倍以上加速与单节点万原子计算

在计算性能测试中，团队以硅超胞为基准，将新方法与传统实现及 BerkeleyGW 进行比较。在 COHSEX 静态近似下，Si₆₄ 体系中屏蔽 Coulomb 相互作用  的构造环节实现最高 50 倍以上加速，整体 COHSEX 计算获得 10 倍以上加速；其中  构造环节的计算标度从传统的四次方降低至三次方。

图 3  ISDF–SMW 方法与传统方法、BerkeleyGW 的计算性能对比

进一步的规模测试以氢化锂（LiH）超胞为研究对象。团队在单个计算节点、96 个 CPU 核心的条件下，完成了含 10648 个原子的 COHSEX 静态近似计算，总用时 45154 秒，约 12.5 小时；其中 GW 计算步骤耗时 1605 秒，约 0.4 小时，其余主要为 ISDF 相关预处理。这说明，在特定测试条件下，过去通常需要大规模计算资源支撑的万原子量级激发态模拟，已可以在单节点上实现。

图 4  单节点下氢化锂超胞 COHSEX 计算的体系规模与耗时

需要指出的是，10648 原子的单节点结果对应的是 COHSEX 静态近似性能测试，不应与全频率 G₀W₀ 的实际万原子计算性能混同；后者在论文补充材料中进行了方法推广、复杂度分析及数值收敛验证。两类结果共同体现了低秩框架的计算优势及其进一步拓展的可能性。

成果意义与应用展望

从 2014 年的初步设想到最终形成可验证的低秩计算框架，这项历时十余年的合作研究持续围绕“大规模 GW 计算如何兼顾精度与效率”展开。研究不仅在算法层面降低了关键运算复杂度，也通过单节点万原子量级测试，展示了将高精度电子激发计算从昂贵的大规模并行环境推向更普遍计算条件的可行性。
面向未来，该方法有望为缺陷晶体、材料表面和纳米结构等复杂体系的电子激发性质研究提供支持，并为大规模激发态数据生成与高通量材料筛选开辟新的计算途径。团队对全频率 G₀W₀ 和多  点情况的进一步拓展，也为实现更普适、更高效的高精度材料模拟奠定了方法基础。

论文作者与合作团队

论文第一作者为复旦大学博士生周正邦；通讯作者为复旦大学邵美悦教授和中国科学技术大学胡伟教授。其他合作者包括中国科学技术大学博士研究生马欢欢、吴文挑，中国科学技术大学杨金龙院士，以及复旦大学高卫国教授。

论文题目：Low-rank inversion for single-node 10,000-atom plane-wave GW calculations
发表期刊：Physical Review Letters
论文链接：https://doi.org/10.1103/nh3x-gr87